无机膜研究团队在《Green Chemistry》上发表最新研究成果

近日，化学化工学院杨乃涛教授领衔的无机膜研究团队在耐高温质子导体研究方面取得重要进展，相关成果以“Elevated-temperature H₂ separation using a dense electron and proton mixed conducting polybenzimidazole-based membrane with 2D sulfonated graphene”为题，发表在国际知名期刊《Green Chemistry》（Green Chem., 2021, 23, 3374-3385）。

氢能利用是实现“碳达峰”、“碳中和”目标的关键技术之一。燃料电池等用氢装备对氢气纯度要求极高，因此多数工业副产氢均需经过提纯才能使用。相对于变压吸附工艺，无机膜分离纯氢技术可在高温条件下进行，热的化工尾气或重整气不需降温直接实现分离提纯，可大大降低生产成本。然而目前高通量、高选择性、高稳定性的透氢膜在材料选择和制备、亚纳米孔结构设计以及合成工艺与成本等方面仍面临巨大的挑战。

团队成员根据高温质子-电子混合导体原理，设计了一种耐高温质子导体：聚苯并咪唑(PBI)交联电子导体磺化石墨烯（SG）的质子-电子混合导体膜，用于氢气分离纯化。该交联复合膜中，质子通过SG的磺酸基和PBI的吡咯环之间的交联位点跳跃扩散，而电子则通过高电子导电性的SG传递。随着SG在材料中比例增加，复合膜变得更加致密，层间间距和膨胀率减小，且始终保持高的热稳定性、抗氧化性和机械性能。实验人员以高温甲烷蒸汽重整获得的H₂/CO₂混合气为原料进行测试，聚苯并咪唑(PBI)-异氰尿酸三缩水甘油酯(TGIC)-磺化石墨烯(SG)复合膜显示良好的氢气通量和选择性。在300 °C时，氢气的渗透量为0.22 mL min^-1cm^-2，一级分离选择性即高达99.99%，在280 ℃下该交联复合膜稳定运行160小时性能未见衰减。之前报道的混合导电陶瓷膜在800 °C才能达到如此高的H₂渗透通量和选择性，本研究使氢气分离膜的操作温度降低了500 °C，有望大幅推进质子-电子透氢膜的工业化进程。

论文第一作者为山东理工大学靳昀副教授和研究生高波，课题由山东理工大学无机膜团队与天津工业大学、北京化工大学、斯威本科技大学马来西亚分校等合作单位协同完成，研究工作得到了国家自然科学基金的资助。

原文链接：https://doi.org/10.1039/D0GC04077K