清洁化工技术研究院在《AIChE Journal》上发表最新研究成果

 近日，化学化工学院王鸣教授带领的清洁化工技术研究院“催化与新材料课题组”-左村村和葛亭亭老师在催化氢转移反应制备α, β-不饱和醇的领域中取得重要进展。相关成果以“Kinetics, Mechanism and Simulation of Hydrogen Transfer Reaction of α, β-Unsaturated Aldehydes to Allylic Alcohols”为题（DOI: 10.22541/au.163743942.26018312/v1），发表在化工领域顶级期刊《AIChE Journal》，化学化工学院左村村和葛亭亭博士为论文共同通讯作者，硕士研究生郭慧为论文第一作者。

 甲基烯丙醇（MAA）是一种C4含有α，β不饱和双键的醇类有机中间体，广泛用于医药、香水、聚合物等领域，MAA在合成新一代聚羧酸减水剂中的应用已引起越来越多的关注。氢转移法是羰基化合物和氢供体在温和条件下的反应，避免了使用氢气的危险，是目前合成MAA的最佳工艺之一。在众多催化剂中，异丙醇铝(Al(OPri)3)均相催化剂反应速率快、由较高的转化率和目标产品的选择性。然而(Al(OPri)3)催化机制尚不清楚，并且大多数氢转移反应都是在间歇式反应器中进行的，对管式反应器中氢转移反应的研究较少，氢转移反应合成MAA的动力学和反应机理还未见报道。

 研究成果表明以Al(OPri)3为催化剂，在间歇式(Conv.89%, Select 93.1%)和管式反应器中成功进行了甲基丙烯醛(MAL)和异丙醇(IPA)合成的MAA的氢转移反应，管式反应器与间歇式反应器相比，能够大大减少氢转移的反应时间。同时，研究了氢转移反应的动力学，成功拟合了反应的一级动力学模型，并计算了氢转移反应的活化能（49.02KJ/mol）。通过密度泛函理论研究了氢气转移反应的机理，计算了氢转移反应的活化能（54.30 KJ/mol）与动力学研究的接近，深入研究反应物在Al(OPri)3催化剂中的作用机制，为其他系列氢转移反应机理的研究提供了理论指导，也为后期氢转移生产MAA技术产业化应用提供了理论依据。

 我校清洁化工技术研究院催化与新材料团队自成立以来，一直致力于各类新型催化剂、新材料及化工过程强化技术研究，相关研究成果先后发表在Nature Communications、Journal of American Chemical Society、AIChE Journal、Chemical Engineering Journal、Industrial & Engineering Chemistry Research等化工、化学和材料领域的TOP级期刊上，并与淄博鲁华泓锦新材料集团股份有限公司等企业开展了深入的产学研合作。上述成果得到了国家自然科学基金、国家重点研发计划、山东省自然科学基金等项目的资助。

 原文链接：https://doi.org/10.22541/au.163743942.26018312/v1