功能材料研究所团队在《Applied Catalysis B Environmental》上发表最新研究成果

发布人:王永振 发布时间:2022-02-23

近日,我院功能材料研究所团队的禚淑萍教授、周晋教授和苗智超讲师在碳包覆过渡金属型(M@NC)电催化剂领域取得重要进展,相关成果以“Understanding the role of metal and N species in M@NC catalysts for electrochemical CO2 reduction reaction”为题,发表在化学一区TOP期刊《Applied Catalysis B Environmental》(Appl. Catal., B., 2022, 306, 121115)。

大气中CO2的浓度逐年升高,已经逐渐超过了自然界碳循环所能容纳的上限。利用电能等清洁能源将CO2转化为高附加值化学品的方法是构建人工碳循环、实现碳中和的有效途径之一。在CO2RR的众多产物中,CO被认为是最接近工业化的产物之一。CO2RR制备CO的催化剂种类众多,如贵金属催化剂、过渡金属-碳基复合催化剂和非金属催化剂等。在众多催化剂中,M@NC具有电流密度高、选择性好和成本低等优点,得到了广泛的关注,但该类催化剂的作用机制仍不清晰,特别是MN物种的作用机制仍有待深入研究。

本论文通过热解法制备了Co@CCo@NCNi@CNi@NC复合催化剂,其中Ni@NCCO2RRCO反应中表现出最优的催化性能,在−0.87 Vvs. RHE)时,其表现出220 mA cm−2的电流密度和98%CO法拉第效率,并且稳定性可达100 h。通过对比实验、毒化实验和量化计算等确定了包覆层的N物种是CO2吸附和活化的位点。同时,深入研究了不同MN物种的改性作用,与Co金属相比,Ni金属可以将更多的电子转移到N物种,从而降低N物种对*COOH*CO*H的吸附能,提高了催化性能。本论文阐明了MN物种在M@NC催化剂中的作用机制,可为M@NC催化剂的设计及机理研究提供指导。

该项研究成果是由我院独立完成,我院博士研究生梁满芬为第一作者。研究工作同时得到了国家自然科学基金和山东省自然科学基金等项目的资助。


原文链接:https://www.sciencedirect.com/science/article/abs/pii/S0926337322000558